Pour les radionucléides sur les concentrations de traces, une transition très graduelle et lente d'une sorption réversible en surface vers une incorporation irréversible en solides. Une nouvelle étude financée par l'UE a mis en lumière ces mécanismes.
Les concepts d'équilibre solide/liquide (par exemple, une quantité égale
de substance dissolvante incorporée dans la phase solide) sont
primordiaux pour l'évaluation de la sécurité nucléaire. Les concepts
standards ne tiennent pas compte des processus d'équilibrage lents ce
qui peut entraîner une évaluation trop conservative ou, dans certains
cas, trop optimiste des risques.
Le projet
SKIN,
financé par l'UE, a tenté d'éclaircir ce problème pour une utilisation
plus efficace des données de solubilité dans le contexte de la gestion
des déchets nucléaires. Il s'est concentré sur les actinides
tétravalents (An(IV)), souvent considérés comme immobiles au niveau de
l'environnement à cause de leurs solubilités très lentes. Des données
détaillées décrivant les processus thermodynamiques lents proches de
l'équilibre manquent.
SKIN a réalisé un grand nombre d'expériences sur ces systèmes. Les
résultats ont un impact direct sur la caractérisation des contrôles de
solubilité influençant la concentration maximale des eaux souterraines
et les doses calculées associées. Leurs recherches se sont également
portées sur une étude des échanges d'isotopes dynamiques et sur des
études de spectroscopie de l'incorporation des nucléides. Ces dernières
études ont évalué les aspects de réversibilité ou d'irréversibilité en
lien avec les quantités de radio-isotopes libres capables de se diffuser
dans les eaux souterraines ou le sol.
La sorption/désorption vers et depuis la surface des matériaux est
généralement réversible alors que l'incorporation dans la phase solide
est considérée comme irréversible. Il y a cependant des exceptions et
l'une d'elles, importante, est l'irréversibilité de la
sorption/désorption du caesium en illite pure. SKIN a au contraire
démontré qu'en cas d'illite interstratifiée, le processus était
réversible.
Ceci pourrait être dû à la diffusion des blocs d'interstratification
dans la masse ou aux conditions expérimentales trop éloignées des
processus de diffusion à long terme très lents. Les modèles actuels de
sorption/désorption géochimique ne savent pas encore décrire de telles
évolutions à long terme.
Le projet y a énormément contribué en comparant trois modèles
existants au développement d'un nouveau modèle de traces minérales
irréversibles. La compréhension de l'évolution dans le temps de la
solvabilité et de la sorption est très importante pour les évaluations
de sécurité.
SKIN a développé une méthodologie scientifique de quantification du
degré d'incorporation irréversible de radionucléides dans les phases
minérales suivant l'adsorption en surface d'origine. Ces résultats
faciliteront la qualification du degré de conservatisme dans les
évaluations de sécurité et stimuleront la production sûre et étendue
d'une puissance nucléaire propre et efficiente.