Combler les défauts de la dynamique moléculaire

Les interactions entre les électrons et entre les électrons et le noyau sont décrites par une équation de Schrödinger à plusieurs particules qui sont généralement complexes à être résolues. L'approximation de Born-Oppenheimer (BOA), qui simplifie les interactions électrons-nucléaires, se décompose lorsque deux surfaces d'énergie potentielle se traversent en une intersection conique (IC). La localisation et la caractérisation de ces IC sont essentielles pour comprendre une grande variété de réactions chimiques.

Le projet XBEBOA, financé par l'UE, étudie la dynamique moléculaire dans certains éléments et composés chimiques qui ne peuvent pas être décrits par le cadre BOA. XBEBOA fait progresser la spectroscopie pompe-sonde ultrarapide de pointe en mettant en œuvre les configurations à résolution temporelle qui exploite les UVX et les rayonnements à rayons X mous pour sonder la dynamique moléculaire ultrarapide.

Jusqu'à présent, les principaux accomplissements comprennent la construction et la commission d'une configuration de grillage de transition et son application à la transition de phase photo-induite dans le dioxyde de vanadium. Cette configuration est flexible et est basée dans un système de laser commercial. La lumière d'UVX est générée par la génération harmonique élevée dans les gaz nobles et est utilisée pour la spectroscopie à résolution temporelle. Un outil de suivi en ligne a été développé pour mesurer le flux d'UVX dans une base coup-par-coup et peut être utilisée dans l'acquisition de données pour corriger les fluctuations.

Les premiers résultats sur les échantillons de dioxyde de vanadium ont montré que la lumière UVX dans la proximité de la bordure M, les électrons agités, est clairement différente de l'application de sonde hors résonance à des énergies photoniques plus faibles.

De plus, une configuration de spectroscopie photo-électronique à résolution temporelle (PES) a été installée et mise en fonctionnement. Cette technique a été utilisée pour étudier les échantillons moléculaires en phase gazeuse après excitation à la lumière UVX, surmontant les limites de la PES de pointe. Les résultats obtenus du pérylène ont montré des différences importantes entre les modes UVX et infrarouge multiphotonique.

Comprendre la dynamique moléculaire dans les IC devrait révéler des processus les plus fondamentaux de notre existence et améliorer les stratégies dans la recherche sur les énergies propres. La description de configuration et les résultats de projets ont été publiés dans des revues à comité de lecture, et au moins six autres articles scientifiques sont en cours.